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污染物环境行为与污染控制团队在光催化耦合过硫酸盐研究方面获得新进展

时间:2020-09-30 17:33:31  作者:  点击:

基于硫酸根自由基的高级氧化技术对难处理的有机污染物具有良好的氧化效果,但是过硫酸盐相对稳定且难以分解。活化过硫酸盐的传统方法包括紫外活化、热活化和过渡金属活化等,但是这些方法可能会导致大量能量消耗或金属离子溶出并形成二次污染。因此,有必要探索绿色和低能耗的非金属活化过硫酸盐系统。

近日,我院污染物环境行为与污染控制团队构建了新型苝二酰亚胺/过硫酸盐/可见光(PDI/PS/Vis)系统,以不同自组装程度PDI为研究对象,以双酚A为目标污染物,深入阐明了可见光下超分子活化过硫酸盐新机制。研究表明,从PDIPS注入电子可以更有效地产生活性物质。不同自组装程度的PDI会影响层间距、氧含量、分散性、电负性、带隙宽度以及电子和空穴的分离效率,从而导致光催化活性的改变。自由基猝灭实验和电子顺磁共振结果表明,PDI/PS/Vis系统能够产生多种活性物种,活性物种的贡献率为空穴超氧自由基>羟基自由基硫酸根自由基,并且自由基之间发生链式反应和相互转化反应。液相质谱、密度泛函理论和生态结构活动关系的研究结果表明,该系统最终将双酚A转化为无毒的开环产物。并且,PDI/PS/Vis系统还显示出降解苯酚和2,4-二氯酚的有效性能。此外,研究发现自组装PDI光催化剂具有较高的稳定性和可回收利用性。因此,PDI/PS/Vis系统可以为降解废水中有机微污染物提供新思路。

1.  自组装PDI的扫描电子显微镜图以及PDI/PS/Vis系统的反应机理

上述研究成果近日在线发表于环境领域国际顶级期刊《Applied Catalysis B: Environmental》(https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119579)。博士研究生季秋忆为论文的第一作者,何欢教授和杨绍贵教授为共同通讯作者。该研究得到江苏省六大人才高峰计划(No. JNHB-059)、江苏省研究生科研实践创新计划(KYCX19_0818)、江苏省自然科学基金(BK20190713BK20190718)和国家自然科学基金(2177706751908293)的资助。

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